Зависимость конверсии циклогексана в н-гексан на нанесенных катализаторах Rh/CeXZr1–xO2 от состава носителя

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследована серия образцов катализаторов 1Rh/CexZr1–xO2, где x = 0–1 в реакции гидроконверсии циклогексана в н-гексан. Образцы носителей и катализаторов изучены рядом физико-химических методов: низкотемпературная адсорбция–десорбция азота, взаимодополняющие методы сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) и рентгеноспектрального микроанализа (РСМА), рентгенофазовый анализ (РФА), а также оценена их каталитическая активность. Достигнута производительность по н-гексану до 8,3 ммольн-гексана гкатализатора−1 ч−1 при 300°C и селективность по н-гексану до 77% при 275°C на образце 1Rh/ZrO2.1

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Кристина Евгеньевна Картавова

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0009-0000-1491-2586

химический факультет

Россия, Москва; Москва

Евгений Вячеславович Байер

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0009-0009-9358-9769

химический факультет

Россия, Москва; Москва

Михаил Юрьевич Машкин

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0001-5760-1796

химический факультет

Россия, Москва; Москва

Геннадий Борисович Капустин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-2010-6617
Россия, Москва

Игорь Владимирович Мишин

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-4192-650X
Россия, Москва

Константин Борисович Калмыков

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-1616-6975

химический факультет

Россия, Москва

Леонид Модестович Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-2312-3583

химический факультет

Россия, Москва; Москва

Александр Леонидович Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-0869-8784
Россия, Москва; Москва

Список литературы

  1. Kartavova K.E., Mashkin M.Y., Kostin M.Y., Finashina E.D., Kalmykov K.B., Kapustin G.I., Pribytkov P.V., Tkachenko O.P., Mishin I.V., Kustov L.M., Kustov A.L. Rhodium-based catalysts: an impact of the support nature on the catalytic cyclohexane ring opening // Nanomaterials. 2023. V. 13. № 936. P. 1–19. https://doi.org/10.3390/nano13050936
  2. Moraes R., Thomas K., Thomas S., Van Donk S., Grasso G., Gilson J.P., Houalla M. Ring opening of decalin and methylcyclohexane over alumina-based monofunctional WO3/Al2O3 and Ir/Al2O3 catalysts // J. of Catalysis. 2012. V. 286. P. 62–77. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2011.10.014
  3. Guan C., Zhai J., Han D. Cetane number prediction for hydrocarbons from molecular structural descriptors based on active subspace methodology // Fuel. 2019. V. 249. P. 1–7. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2019.03.092
  4. Wei Y.J., Zhang Y.J., Zhu X.D., Gu H.M., Zhu Z.Q., Liu S.H., Sun X.Y., Jiang X.L. Effects of diesel hydrocarbon components on cetane number and engine combustion and emission characteristics. // Applied Sciences. 2022. V. 12. P. 1–17. https://doi.org/10.3390/app12073549
  5. Masloboishchikova O.V., Vasina T.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Kustov L.M., Zeuthen P. Cyclohexane transformations over metal oxide catalysts. 1. Effect of the nature of metal and support on the catalytic activity in cyclohexane ring opening // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. P. 237–241.
  6. Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Kustov L.M., Zeuthen P.. Cyclohexane transformations over metal oxide catalysts. 2. Selective cyclohexane ring opening to form n-hexane over mono- and bimetallic rhodium catalysts // Russ. Chem. Bull. 2002. V. 51. P. 242–245.
  7. Kustov L.M., Stakheev A.Y., Vasina T.V., Masloboishchikova O.V., Khelkovskaya-Sergeeva E.G., Zeuthen P. Dual-function Catalysts for Ring opening of cyclic Compounds. Elsevier Masson SAS, 2001. P. 307–314. https://doi.org/10.1016/s0167-2991(01)80043-4
  8. McVicker G.B., Daage M., Touvelle M.S., Hudson C.W., Klein D.P., Baird W.C., Cook B.R., Chen J.G., Hantzer S., Vaughan D.E.W., Ellis E.S., Feeley O.C. Selective ring opening of naphthenic molecules // J. of Catalysis. 2002. V. 210. P. 137–148. https://doi.org/10.1006/jcat.2002.3685
  9. Blanco E., Piccolo L., Laurenti D., di Felice L., Catherin N., Lorentz C., Geantet C., Calemma V. Effect of H2S on the mechanisms of naphthene ring opening and isomerization over Ir/NaY: A comparative study of decalin, perhydroindan and butylcyclohexane hydroconversions // Applied Catalysis A: General. 2018. V. 550. P. 274–283. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2017.11.020
  10. Vicerich M.A., Benitez V.M., Especel C., Epron F., Pieck C.L. Influence of iridium content on the behavior of Pt-Ir/Al2O3 and Pt-Ir/TiO2 catalysts for selective ring opening of naphthenes // Applied Catalysis A: General. 2013. V. 453. P. 167–174. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2012.12.015.
  11. Zhu X., Zhou Q., Xia Y., Wang J., Chen H., Xu Q., Liu J., Feng W., Chen S. Preparation and characterization of Cu-doped TiO2 nanomaterials with anatase/rutile/brookite triphasic structure and their photocatalytic activity // J. of Materials Science: Materials in Electronics. 2021. V. 32. P. 21511–21524. https://doi.org/10.1007/s10854-021-06660-5
  12. Zhu X., Wang J., Yang D., Liu J., He L., Tang M., Feng W., Wu X. Fabrication, characterization and high photocatalytic activity of Ag-ZnO heterojunctions under UV-visible light // RSC Advances. 2021. V. 11. P. 27257–27266. https://doi.org/10.1039/d1ra05060e
  13. Mouli K.C., Choudhary O., Soni K., Dalai A.K. Improvement of cetane number of LGO by ring opening of naphthenes on Pt/Al-SBA-15 catalysts // Catalysis Today. 2012. V. 198. P. 69–76. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2012.01.027
  14. Kubička DKumar., N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Niemi V., Salmi T., Murzin D.Y. Ring opening of decalin over zeolites: I. Activity and selectivity of proton-form zeolites // J. of Catalysis. 2004. V. 222. P. 65–79. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.10.027
  15. Corma A., González-Alfaro V., Orchillés A.V. Decalin and tetralin as probe molecules for cracking and hydrotreating the light cycle oil // J. of Catalysis. 2001. V. 200. P. 34–44. https://doi.org/10.1006/jcat.2001.3181
  16. Mostad H.B., Riis T.U., Ellestad O.H. Catalytic cracking of naphthenes and naphtheno-aromatics in fixed bed micro reactors // Applied Catalysis. 1990. V. 63. P. 345–364. https://doi.org/10.1016/S0166-9834(00)81724-8
  17. Mostad H.B., Riis T.U., Ellestad O.H. Shape selectivity in Y-zeolites. Catalytic cracking of decalin-isomers in fixed bed micro reactors // Applied Catalysis. 1990. V. 58. P. 105–117. https://doi.org/10.1016/S0166-9834(00)82281-2
  18. Kartavova K.E., Mashkin Yu.M., Kalmykov K.B., Kapustin G.I., Tkachenko O.P., Mishin I.V., Dunaev S.F., Kustov A.L. Influence of the nature of promoted zirconium supports on the catalytic behavior of Rh-based catalysts in the reaction of cyclohexane ring opening to n-hexane // Russ. J. of Physic. Chemistry A. 2024. V. 98. P. 543–551. https://doi.org/10.1134/S0036024424040125
  19. Wan J., Lin J., Guo X., Wang T., Zhou R. Morphology effect on the structure-activity relationship of Rh/CeO2–ZrO2 catalysts // Chem. Engineering J. 2019. V. 368. P. 719–729. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.03.016
  20. Orlik S.N., Struzhko V.L., Mironyuk T.V., Tel’biz G.M. Effect of Acidity of the surface on the activity of rhodium promoted zirconium oxide catalysts in the reduction of NO by hydrocarbons // Theor. and Exper. Chemistry. 2001. V. 37. P. 311–314. https://doi.org/10.1023/A:1013863117597
  21. Thommes M., Kaneko K., Neimark A.V., Olivier J.P., Rodriguez-Reinoso F., Rouquerol J., Sing K.S.W. Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) // Pure and Applied Chemistry. 2015. V. 87. P. 1051–1069. https://doi.org/10.1515/pac-2014-1117
  22. Patterson A.L. The Scherrer formula for X-ray particle size determination // Phys. Review. 1939. V. 56. P. 978–982. https://doi.org/10.1103/PhysRev.56.978

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Дополнительные материалы
3. Рис. 1. Результаты низкотемпературной адсорбции–десорбции N2: (a) изотермы адсорбции и десорбции азота при 77 K, (б) распределение объема пор по размерам.

Скачать (339KB)
4. Рис. 2. Рентгенограммы образцов носителей (цифры в квадратных скобках означают номер карточки базы дифрактограмм ICDD).

Скачать (220KB)
5. Рис. 3. Основные реакции превращения циклогексана в н-гексан и побочные реакции.

Скачать (88KB)
6. Рис. 4. Результаты каталитических испытаний в реакции раскрытия цикла циклогексана.

Скачать (363KB)

Примечание

Дополнительные материалы доступны в электронном виде по DOI статьи: 10.31857/S0028242125010062


© Российская академия наук, 2025